Pontão
Edward Norton foi a escolha oficial para repetir seu personagem Hulk no filme, mas as negociações entre ele e marvel studios não foram bem sucedidas e ele acabou sendo substituído por Mark Ruffalo (Ilha do Medo). O comunicado oficial de imprensa do Norton está disponível aqui.
Rumores até deram a Joaquin Phoenix um possível candidato para o personagem Hulk.
O ator Lou Ferrigno, imortalizado como o Hulk nas séries de televisão de 1996 e 1997, retornou como a voz do personagem no início de sua carreira, quando fez sua estreia no cinema, O Incrível Hulk (1977).
O Novo México foi escolhido como um dos melhores lugares devido ao desconto de 25% nas tarifas oferecidas pelo governo local.
O ator Jeremy Renner teve aulas de tiro com arco para interpretar seu personagem.
Mark Ruffalo usava uma fantasia de captura de movimento durante as filmagens, então ele interpretou o Hulk himself. In filmes anteriores, o personagem foi criado digitalmente, como no Hulk (2003) e O Incrível Hulk (2008), ou duas pessoas interpretaram Brune Banner e seu alter ego, como nos filmes de televisão com Bill Bixby e Lou Ferrigno.
Todos os super-heróis que compõem os Vingadores foram vistos em filmes anteriores, cujas histórias serviram como um prelúdio para este longa-metragem. Homem de Ferro esteve em Homem de Ferro (2008) e Homem de Ferro 2 (2010), Capitão América esteve em Capitão América: O Primeiro Vingador (2010), Hulk em O Incrível Hulk (2008), Thor e Gavio Arqueiro estiveram em Thor (2010) e Viúva Negra estava em Homem de Ferro 2 (2010).